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    深圳大學何傳新&佐治亞理工林志群:多級孔復合纖維薄膜高效電催化二氧化碳轉化

     
    發布日期:2018-10-25
     

    CO2是最主要的溫室氣體之一,同時也是一種廉價無毒、來源廣泛的C1資源。使用電化學方法還原CO2(CO2RR),不但具有環保價值,還可以獲得具有一定經濟價值的化學產品,因而受到越來越多的關注。電化學還原CO2,特別是對于潛在的工業規模應用,在很大程度上依賴于穩定,可回收和可持續的催化劑。并且這些催化劑可以在大電流密度(>100 mA cm-2)下維持良好的性能。在已有的報道中,金屬(如Ag,Pd,Au,Co)及其衍生物是最常用的CO2RR催化劑。然而,這些傳統的金屬基催化劑仍存在一些不可避免的問題,例如成本相對高,在水溶液中穩定性差以及潛在的環境污染。

    近期,深圳大學何傳新教授&佐治亞理工林志群教授通過靜電紡絲的方法,合成了一系列氮硫共摻雜的,具有微孔大孔等多級孔結構的碳納米纖維(NSHCF)薄膜。該薄膜可作為高效、無金屬的電催化劑,用于水溶液體系CO2RR。這是一種使用較為簡單的方法,一次性可以制備400 cm-2 NSHCF薄膜。該薄膜具有良好的導電性以及柔韌性,可直接作為陰極,用于電化學CO2還原反應。NSHCF900催化劑用于CO2RR時,可以獲得94%法拉第效率的CO。同時其電流密度可以達到-103mA cm-2,這是目前無金屬CO2RR催化劑報道的最佳結果。通過對比實驗和DFT理論計算,我們推斷摻雜的氮硫雜原子,可以有效地降低*COOH中間體的吉布斯自由能,進而產生較高的CO法拉第效率。此外,NSHCF的多級孔結構能夠產生更多的有效活性位點,形成超高的CO2RR電流密度。


    圖1.(a)NSHCF的合成路線。(b)柔性NSHCF900膜的照片。(c)低和(d)高分辨率NSHCF900的FE-SEM圖。(e-f)NSHCF900的HR-TEM圖。(g)單根NSHCF900納米纖維的EDX圖。


    圖2. NSHCF900(a)和NSCF900(b)的N2吸附等溫線與孔徑分布圖。四個樣品的XRD(c)和拉曼(d)圖譜。NSHCF900的N 1s(e)和S 2p(f)XPS圖譜。


    圖3.(a)NSHCF900催化劑在CO2和N2氛圍下的LSV曲線。(b)不同催化劑在CO2氛圍下的LSV曲線。(c)NSHCF900催化劑用于CO2RR的CO和H2的法拉第效率。(d)在-0.3至-1.1 VRHE陰極電位下,還原產物CO的法拉第效率。在-0.7 VRHE陰極電位下的穩定性(e)和(f)重復使用性測試。


    圖4.(a)不同催化劑Tafel曲線對比圖。(b)N摻雜和N,S共摻雜石墨烯結構中的吉布斯自由能圖。不同催化劑的雙層電容(c)和CO2吸附能力(d)對比圖。

     
     
     

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